近日，天津大学环境科学与工程学院刘庆岭教授团队在沸石分子筛脱硝领域取得重要进展，相关研究成果《Organic Template-based Modulation of Al Atom Conformation in LEV Zeolites to Enhance NOx Elimination》发表在国际知名期刊《Science China Chemistry》。刘庆岭教授为论文通讯作者，课题组博士生王延华、张岩为论文第一作者。本研究由国家自然科学基金面上项目等项目资助。
分子筛催化剂在选择性催化还原（SCR）技术中被广泛研究。除了独特的孔道结构、形貌和酸性特征外，铝分布对SCR催化反应具有重要影响。通常，不同的有机模板会选择性地引导铝到各自更有利的框架T位点上。但是，铝在沸石框架不同T位点上的稳定性差异尚未深入研究，而且这些铝原子构象与SCR催化性能之间构效关系也尚未建立。此外，虽然LEV沸石被认为是一种有潜力的SCR脱硝催化剂，但由于引入的活性Cu物种有限且二维孔道阻碍分子扩散，使其低温活性和水热稳定性下降。
鉴于此，刘庆岭教授团队选择了具有两个框架T位点的LEV沸石作为研究对象，通过新型有机模板预测合成了具有不同铝分布的LEV沸石，并深入研究了铝分布与SCR催化性能的构效关系。研究结果表明，使用N,N-二甲基吗啉作为有机模板合成的Cu-LEV-(OSDA1)催化剂，其在NH3-SCR反应中的T90温度窗口为220-550°C，经水热老化后样品窗口为225-500°C，与商用Cu-SSZ-13性能相当。在活性物种量、酸度、形貌等物理化学性质相近的条件下，铝位点偏向于LEV框架T2位置的催化剂展现出更优的水热稳定性，因为T2-T2铝对位点与Cu2+离子的结合能更低。然而，在其他氮氧化物消除反应中如甲醇-SCR，T1-T2铝对位点具有最佳的反应活性，因为该位点能促进NH2HCO中间体的形成和转化。因此，本研究通过有机模板设计，优化了LEV沸石框架中铝的分布状态，为目标SCR催化材料的设计提供了理论依据。
刘庆岭，天津大学英才教授、博士生导师，天津大学福州国际联合学院执行院长，国家重点研发计划首席科学家。天津市室内空气环境控制重点实验室副主任，入选“天津市海外高层次人才计划”，天津大学“北洋青年学者”，天津大学“英才教授”。入选天津市“131人才计划”中国环境科学学会VOCs专委会常委，全国工程专业学位研究生教育指导委员会工程博士专项工作组专家，天津市人民政府学位委员会专业学位教育指导委员会委员，天津市环境工程领域教学指导委员会委员。主要从事环境工程、环境功能材料、膜分离材料，大气污染控制与防治等领域的工作。先后主持科技部973、国家自然科学基金、国家重点研发计划、天津市生态环境重大专项等项目。研发了车船重型柴油机尾气中氮氧化物、颗粒物等去除的关键催化材料与技术。研究成果应用于国之重器中交集团绞吸船舶以及商用柴油车量，获天津市科技进步一等奖2项，二等奖1项。近年来在Chem. Rev., J. Am. Chem. Soc., Environ. Sci. Technol., ACS Catal., Sci. China Chem., Appl. Catal. B: Environ., Chem. Eng. J.等期刊发表论文 100余篇。
课题组网站：http://catalysis.tju.edu.cn/
原文链接：https://www.sciengine.com/SCC/doi/10.1007/s11426-025-3034-8
