开发木质纤维素类生物质原料驱动的可持续绿色能源体系是应对传统能源紧缺问题的重要手段。半纤维素衍生化学品糠醛是一种极具应用前景的多功能生物质平台分子,基于化学催化途径糠醛能够进一步转化制备一系列高附加值化学品和液体燃料。其中,乙酰丙酸烷基酯及其衍生γ-戊内酯的高选择性靶向制备被认为是糠醛定向催化体系的核心反应之一,而高性能多功能催化剂的设计制取则是实现该反应性能提升的关键。
      日前,天津大学环境学院吕学斌教授团队通过对Bronsted酸和Lewis酸活性位点的合理调控开发了新型系列HZ-ZrP多功能固体酸催化剂,实现了糠醛到乙酰丙酸烷基酯和γ-戊内酯的一锅转化,目标产物的产率达到了93.8%。动力学研究表明,HZ-ZrP催化剂能够获得较低的表观活化能(Ea = 27.05 kJ mol-1)。同时,循环试验证实该催化剂具有较好的稳定性和可再生性。研究成果“HZ-ZrP Catalysts with Adjustable Ratio of Brønsted and Lewis Acids for the One-Pot Value-Added Conversion of Biomass-Derived Furfural”以补充封面形式发表于国际期刊《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》(中科院一区,IF:6.97)(https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.0c01259)。文章第一作者为环境学院博士生叶磊,天津大学为第一署名单位。
      吕学斌教授团队长期致力于有机固废资源化利用领域的研究,在生物质废弃物及其衍生小分子催化制备能源化学品方面取得了一系列研究成果,共发表相关论文30余篇,其中ESI高被引论文1篇。此外,该团队还于近期重点围绕乙酰丙酸转化合成γ-戊内酯及其衍生能源产物这一复杂催化体系发表了多篇综述文章,分别从基础原料及其途径、固体酸载体效应、甲酸供氢方式、水溶剂效应等多重视角实现了该催化体系的系统性解构,相关研究成果发表于《Renewable & Sustainable Energy Reviews》、《Green Chemistry》、《ChemSusChem》、《Chemistry–An Asian Journal》等高水平国际期刊。
      上述研究工作受到国家重点研发计划项目、国家自然科学基金面上项目等科技项目的资助。