作为一类典型的人造纳米反应器，金属担载型中空碳纳米结构（MHC纳米反应器）以其可调节的微环境效应在能源催化领域中展现出显著的结构性优势。通过对MHC纳米反应器关键结构参数的精准控制，可以靶向调节其在纳米尺度上的中空微环境以诱导特定反应目的的达成。其中，空腔限域效应被认为是一种有利于促进催化性能提升的基本微环境效应之一。尽管众多研究已提供了关于空腔限域效应改善催化效率的实验性证据，但其形成机理目前尚未得到明确阐释。
日前，组内吕学斌、纪娜以及中国科学技术大学张李东等团队合作发表研究文章，基于生物质基乙酰丙酸加氢探针反应解析了MHC纳米反应器空腔限域效应的形成机制。文章表明：（1）MHC纳米反应器的空腔限域效应本质上是一种由电子金属—载体作用效应、底物富集效应与底物扩散效应叠加形成的综合性效应；（2）中空碳球弯曲结构的应力变化将导致电子金属—载体作用的变化，并进一步引发所担载金属纳米颗粒电子结构的改变进而影响其对反应物的吸附与活化；（3）中空碳结构会诱导底物富集与扩散行为之间的平衡效应，并在最佳结构参数下实现相对较优的空腔内部底物浓度；（4）底物“富集—扩散”平衡效应与电子金属—载体作用效应之间呈现拮抗性关系，并共同决定最终的催化效率。此研究为MHC纳米反应器微环境效应的理解、控制与利用提供了理论支撑，并
上述研究成果发表于国际期刊Angewandte Chemie International Edition。文章第一作者为天津大学环境科学与工程学院博士生于志昊，通讯作者为吕学斌教授。 目前，上述文章已被Angewandte Chemie International Edition遴选为热点文章（Hot Paper），并成功入选为该期刊的卷首论文。
日前，该成果被科学温故社、X-MOL资讯、催化计、纳米人等科研公众号广泛报道，报道信息可扫描下方二维码详见。
近年来，研究团队在新型催化材料及其生物质衍生小分子催化转化方面取得了一系列研究成果，相关研究成果发表于《Angewandte Chemie International Edition》、《Renewable & Sustainable Energy Reviews》、《Green Chemistry》、《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》、《ChemSusChem》等高水平国际期刊。
文章信息：
Ru Nanoparticles Loaded Hollow Carbon Spheres as Nanoreactors for Hydrogenation of Levulinic Acid: Explicitly Recognizing the Void-Confinement Effect
Zhihao Yu, Na Ji, Jian Xiong, Xiaoyun Li, Rui Zhang, Lidong Zhang, Xuebin Lu*
Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202107314
原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202107314
作者：于志昊
编辑:张岩
