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过渡金属氧化物如ReOx,MoOx,WOx等在木质素及其模型化合物加氢脱氧反应出表现出良好的活性,能够在氢解反应过程中有效地裂解C-O键的同时较完整地保留芳香环结构。其中,研究发现氧化钼在反应过程中会发生部分还原生成更多的酸性位点以及氧空位促进氢解反应的发生。目前MoO3催化剂的改性方法主要是掺杂如Ni,Pt,Co等具有优异加氢活性的金属,通过金属-氧化物协同作用提高其催化活性,但是该方法往往会改变催化剂的选择性,从而容易导致产物完全脱氧生成芳烃或环烷烃化合物。为了选择性地断裂木质素结构中的C-O键制备单酚化合物,设计合成具有更多酸性及氧空位的氧化钼催化剂,是提高其本征加氢脱氧活性的关键。
      
研究表明,MoO3结构中的Mo6+和SnO2结构中的Sn4+具有相似的离子尺寸和八面体对称结构,通过合理的设计可以合成Mo-Sn双金属固溶体氧化物,实现低聚MoO3的构建及强化双金属协同作用。
      
因此,天津大学环境学院纪娜教授团队通过浓氨水沉淀法合成了SnMoOx固溶体氧化物,以愈创木酚为代表的木质素芳醚类模型化合物加氢脱氧反应测试其催化活性,并通过一系列表征技术对其物理化学结构性质、催化性能以及反应机理进行了详细的研究。
      
相关研究成果《Rational design of oligomeric MoO3 in SnO2 lattices for selective》已发表在国际知名期刊Journal of Catalysis(IF:7.92)。文章第一作者为环境学院博士生刁新勇,通讯作者为纪娜教授。
      
纪娜教授团队长期致力于生物质催化转化制取生物燃料及化学品,近年来在国际高水平学术期刊发表SCI研究论文70余篇,其中封面论文10篇,H-index指数28。包括:Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catalysis, Applied Catalysis B: Environmental, ChemSusChem, Green Chemistry, Journal of Catalysis, Journal of Energy Chemistry, Renewable & Sustainable Energy Reviews, ACS Sustainable Chemistry & Engineering 等多篇国际知名期刊,论文总引用率大于2000余次。
(编辑:郝林格、王云翀)