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进入21世纪航空运输业发展迅速,在经济发展和国家安全方面占有重要地位。因此,高品质航空燃油的安全、稳定供应至关重要。航空燃油比汽油组分重,比柴油轻,一般为含有8-16个碳原子的烃类物质。常规航空燃油的体积组成为20%直链烷烃,40%支链烷烃、20%环烷烃和20%%芳烃,其生产主要依赖于不可再生的化石能源。但是,随着化石能源的日益枯竭及其排放产生的环境污染问题日渐突出,人们迫切需求寻找可再生的清洁燃料来替代或补充传统化石能源。生物质资源丰富、来源广泛,是唯一能提供液体生物燃料的可再生资源。相比传统的石油基航油,生物航油的巨大优势在于使用过程中CO2的排放在生命周期内呈中性,能显著降低温室气体的排放。木质素的结构和特性使之在制备环烃化合物方面具有天然优势。若能选择性断裂其结构中的C-O及C-C键,就可以有效地将木质素降解为含1-2个苯环的单体或者二聚体小分子,进一步通过催化加氢脱氧则可转化为含有合适碳数(C8-C16)的航油燃料。
      
为了实现木质素高效转化制备芳烃化合物,催化剂不仅需要具备高活性以及对芳烃的高选择性,同时需要具备很好的抗硫性以及循环稳定性。针对硫化物催化剂,其反应活性和选择性以及催化剂在反应条件下的稳定性仍有待进一步提高;并且关于催化剂活性中心与反应产物的应答机制以及反应机理仍有待进一步研究证实。因此,硫化物催化剂上木质素催化转化研究仍是一个极具挑战性的课题。
      
基于硫化物催化剂活性及循环稳定性不足的问题,天津大学环境学院纪娜教授团队提出新型Co-Mo双金属催化剂合成策略:以CoAl水滑石为前体,首先实现Co9S8纳米粒子锚定在Al2O3基底上;同时在Co9S8表面进行Mo修饰,构建Mo-Co9S8活性中心,实现高效稳定催化木质素加氢脱氧制备航油段芳烃。工作以二苯醚模型化合物为反应探针分子,结合原位X射线吸收光谱、密度泛函理论等表征技术,建立催化构效关系,并将催化剂应用于各种木质素模型化合物及真实木质素加氢脱氧反应中。
      
相关研究成果
      
纪娜教授团队长期致力于生物质催化转化制取生物燃料及化学品,近年来在国际高水平学术期刊发表SCI研究论文70余篇,其中封面论文10篇,H-index指数28。包括:Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catalysis, Applied Catalysis B: Environmental, ChemSusChem, Green Chemistry, Journal of Catalysis, Journal of Energy Chemistry, Renewable & Sustainable Energy Reviews, ACS Sustainable Chemistry & Engineering 等多篇国际知名期刊,论文总引用率大于2000余次。
(编辑:郝林格、王云翀)