含氯挥发性有机化合物（CVOCs）来自制药、印刷和其他工业过程，具有剧毒且难以生物降解。特别是二氯甲烷作为化学性质最稳定的含卤烷烃之一，因其对人类健康和大气环境的严重影响而引起了全世界的广泛关注。催化氧化技术可以实现二氯甲烷在低温下高效转化为低污染物质，被认为是一种有效的处理技术。以Ru为代表的贵金属催化剂在CVOCs的催化氧化中具有优异的性能，但由于二氯甲烷氧化需要较高的温度，容易导致贵金属烧结。此外，暴露在载体上的金属易与氯物种结合，导致催化剂氯中毒失活，严重阻碍了其实际应用。
日前，刘庆岭教授团队采用一锅法合成了包封在ZSM-5沸石中的亚纳米Ru-Mn物种（RuMn@Z）。结果表明，二氯甲烷90%的转化率低至320 ℃，明显低于Ru@Z（350 ℃）和浸渍法制备的催化剂RuMn/Z（355 ℃）。重要的是，RuMn@Z催化剂具有优异的耐高温性能（800 °C，10 h）、耐水性、长期稳定性和循环稳定性。与RuMn/Z所具有的双金属物种在纳米尺度上的金属相互作用不同，RuMn@Z中Ru和Mn物种由于沸石的约束作用，在亚纳米尺度上具有较强的电子相互作用。其中，Mn物种作为电子结构调节剂，通过Ru−O−Mn键使Ru保持缺电子状态，有效激活晶格氧和分子氧参与反应。此外，约束效应还使酸位点与氧化还原位点紧密“耦合”，促进脱氯产物、甲酸酯等中间产物的快速转化。因此，该研究为CVOCs去除和其他领域的高性能催化剂的设计提供了有价值的见解。
相关研究成果“Engineering Subnanometric Electronic Interaction between Ru and Mn in Zeolite Boosts Catalytic Oxidation of Dichloromethane”发表在国际知名期刊Environmental Science & Technology，（https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.4c09264）。文章第一作者为环境学院21级博士生郑燕飞，通讯作者为刘庆岭教授。本研究由国家自然科学基金面上项目等项目资助。
刘庆岭教授团队长期致力于大气污染控制领域的研究，在挥发性有机物处理和移动源尾气治理方面取得了一系列研究成果，近年来在Chem. Rev., J. Am. Chem. Soc., Environ. Sci. Technol., Appl. Catal. B: Environ., ACS Catal., Chem. Eng. J., Langmuir., Green. Chem., 等期刊发表论文 100余篇。
（供稿：郑燕飞）
（编辑：杨济宁）
