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轻烷烃广泛存在于工业尾气和汽车尾气中,对环境和人体健康构成严重威胁。刘庆岭教授团队采用简单的溶胶-凝胶法制备了Ce在Co3O4中原子分散的0.05Ce-Co3O4。在186 ℃下,丙烷转化率达到90%,比商用Pt/Al2O3催化剂低102 ℃左右。此外,它还具有优良的长期稳定性(140 h)、耐水性(5.5% vol.%)和耐硫稳定性。结合表征和理论计算,证实了原子分散的Ce被限制在Co3O4晶格中,并诱导出富电子的Co位点(Ce−O−Con+),这增强了丙烷吸附,促进了C−H键的断裂。此外,0.05Ce-Co3O4的氧空位显著增加,导致其对气态氧的吸附活化能力和氧的迁移能力显著增强,有利于丙烷的深度氧化。值得注意的是,这种独特的活性位点也抑制了二氧化硫的吸附,赋予了优异的耐二氧化硫稳定性。此外,整体催化剂在300 ℃以下对多种挥发性有机化合物表现出优异的抗硫性能。该研究为设计具有实际应用价值的高效C−H键活化催化剂提供了新的思路。
      
相关研究成果“Electron-rich Ce−O−Con+ Site Boosts Propane Total Oxidation and SO2-tolerant on Co3O4 Catalyst”发表在国际知名期刊ACS Sustainable Chemistry & Engineering,(https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acssuschemeng.4c09591)。本研究由国家自然科学基金面上项目等项目资助。
      
刘庆岭教授团队长期致力于大气污染控制领域的研究,在挥发性有机物处理和移动源尾气治理方面取得了一系列研究成果,近年来在Chem. Rev., J. Am. Chem. Soc., Environ. Sci. Technol., Appl. Catal. B: Environ., ACS Catal., Chem. Eng. J., Langmuir., Green. Chem., 等期刊发表论文 100余篇。
(供稿:郑燕飞)
(编辑:杨济宁)