. 天津大学纪娜与大化所李昌志合作发表ACS Catalysis封面文章:水滑石基三维花状Ni2P催化木质素高选择性加氢脱氧制环烷烃
天津大学纪娜与大化所李昌志合作发表ACS Catalysis封面文章:水滑石基三维花状Ni2P催化木质素高选择性加氢脱氧制环烷烃


       木质纤维素是生物能源的主要来源。利用生物基燃料和材料可以减少环境排放,也有助于改善经济。迄今为止,从生物质中获得的木质素的商业应用较少;目前,在全球范围内,研究人员都在努力提高其附加值。木质素转化的商业化产品中,只有少数酚类化合物,如阿魏酸(318吨/年)、香兰素(3000吨/年)等。环烷烃是生产尼龙的关键前体。环烷烃可以与传统汽油的混合,有以下优点:提高密度和体积加热,减少氮氧化物排放,并减少颗粒物。此外,环己烷是广泛的有机转化和共沸蒸馏的潜在溶剂。在目前的情况下,木质素转化为环烷烃是最有希望的增值选择之一。
       为了实现木质素高效转化制备环烷烃,催化剂需要有较高的加氢脱氧能力,其中,符合要求的贵金属催化剂碍于其高昂的价格,无法广泛的应用,Ni基催化剂具有强加氢能力,但是脱氧能力不足,易产生大量的醇类化合物。而磷化镍催化剂,由于镍周围电子环境的改变,具有良好的加氢脱氧能力。因此,开发一种高效的磷化镍催化剂用于木质素转化制备环烷烃是非常重要的课题。
       日前,天津大学环境学院纪娜教授团队(http://catalysis.tju.edu.cn/)开发了一种新型的水滑石基磷化镍催化剂(Ni2P-Al2O3)的合成策略。在500℃下用红磷进行原位还原,使Ni2P催化剂具有小尺寸的粒径、丰富的活性和酸性位点,有利于底物和H2的活化。Ni2P-Al2O3在5MPa H2,250℃,3h下对愈创木酚进行加氢脱氧反应,实现100%转化率和94.5%的环己烷收率。其他木质素衍生的酚类化合物也可以得到相应的烷烃,产率均高于85%。此外,Ni2P-Al2O3在解聚更复杂的木质素结构(包括木质素油和真实木质素)时,表现出较高的加氢脱氧活性。DFT计算表明,在 Ni2P两种不同类型的Ni位点(Ni(1)和Ni(2))中,高度暴露在Ni2P-Al2O3表面的Ni(2)位点在对愈创木酚的加氢脱氧过程中,具有更强的断裂C-OH键能力。该工作为今后高效转化木质素和催化剂的设计具有一定的指导意义。        相关研究成果《Highly Selective Hydrodeoxygenation of Lignin to Naphthenes over Three-Dimensional Flower-like Ni2P Derived from Hydrotalcite》已发表在国际知名期刊ACS Catalysis(IF:13.084),并被选为封面论文。文章第一作者(或者共同第一作者)为环境学院博士生贾志超和纪娜教授,通讯作者(或者共同通讯作者)为纪娜(天津大学),宋春风(天津大学),李昌志(大连化物所)。
       国际知名期刊ACS Catalysis(IF:13.084),并被选为封面论文。文章第一作者(或者共同第一作者)为环境学院博士生贾志超和纪娜教授,通讯作者(或者共同通讯作者)为纪娜(天津大学),宋春风(天津大学),李昌志(大连化物所)。 纪娜教授团队长期致力于生物质催化转化制取生物燃料及化学品,近年来在国际高水平学术期刊发表SCI研究论文70余篇,其中封面论文10篇,H-index指数28。包括:Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catalysis, Applied Catalysis B: Environmental, ChemSusChem, Green Chemistry, Journal of Catalysis, Journal of Energy Chemistry, Renewable & Sustainable Energy Reviews, ACS Sustainable Chemistry & Engineering 等多篇国际知名期刊,论文总引用率大于2000余次。
(编辑:郝林格、王云翀)

研究成果
成员介绍
刘庆岭,博士,教授
Tel: 022-8740-1255
E-mail:
liuql@tju.edu.cn
个人简介:2008年毕业于大连理工大学,2008-2010年就职于瑞典斯德哥尔摩大学多孔材料研究中心任博士后研究员,2011-2013年就职于美国特拉华大学化学工...
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